在剧烈的条件下,产物a也未能产生二醇(eq. );并且在另一种对映体配体的条件下,也未发生该转化(eq. )。两种催化剂对映体的手性袋与羟基酮似乎并不相容。当用NaBH还原a时,仅定量得到手性反式二醇;而将保护羟基后,在相同条件下用NaBH还原该酮仅得到顺式二醇(eq. )。其合理的解释可能是形成硼酸酯后进行分子内氢迁移,这可能是硼酸酯发生酯交换的结果。 ?(图片来源:Chem. Sci.)
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一般来说,D峰与石墨碳的缺陷边缘有关,而G峰通常属于石墨结构。图?(a) SSBC-,?(b) SSBC-,?(c) SSBC-和(d) SSBC- Ns区域的高分辨率XPS谱。图(a-d)显示了Ns的高分辨XPS光谱可分为氮(约. eV)、吡咯氮(约. eV)、石墨氮(约. eV)和氧化氮(约. eV) 个峰。在SSBC-中,氮种表现为氮(.)和吡咯氮(.)。随着热解温度升高到℃时,石墨氮的新峰出现,相对含量从.(SSBC-)增加到.(SSBC-),并进一步增加到.(SSBC-)。同时,在℃以上的温度下,吡咯N的比例逐渐降低,终消失,表明氮种从氮向氮,到石墨氮的转变顺序,
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图?(a) SSBC-+-酚、-酚+NaBH和SSBC-+-酚+NaBH存在形成的DMPO-H的EPR光谱;(b)SSBC-电极和裸电极的I-t曲线。为了进一步说明SSBC NaBH-酚体系中可能的反应过程,以?DMPO为剂进行了EPR光谱分析,证明了H自由基的存在。如图(a)所示,-酚与SSBC-混合溶液中无信号。当加入NaBH后,检测到一个明显的由::的::三联体(aH=. G, an =. G)组成的信号,该信号被认为是DMPO-H加合物。
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不同水样中的Kapp依次为超纯水(.min?)自来水(.min?)湖水(.min?)河水(.min?)。.????结论与展望本文利用污水污泥通过直接热处理制备酚催化加氢的碳基催化剂,研究了热解温度对SSBC的结构和后续催化效率的影响。SSBC-的石墨氮含量高,缺陷部位丰富,具有良好的电子转移能力,有利于加氢反应,并且可与一些报道的基催化剂相媲美,具有成本低、合成路线简单的优点。虽然催化活性在实际水样中的作用有所***,但它仍保持着相对较高的-酚转换效率,证明了实际应用的可能性。