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化学反应我们也可以看作是原子的重新组合，在反应前后元素种类和原子个数是保持不变的。而核反应中的原子变成了其他的原子了，故不是化学变化。根据热力学第二定律，任何等温等压封闭系统倾向降低吉布斯自由能。在没有外力的影响下，任何反应混合物也是如此。

但他却主观地假定其中伴有放热的物理过程。这一错误的论断在30年代终于被他承认了，这时他才将“大功原理”的应用范围限制在固体间的反应上，并提出了实际上是“自由焓”的化学热的概念。19世纪60-80年代，霍斯特曼、勒夏特列和范霍夫在这一方面也做了一定的贡献。

吉布斯引出了平衡的判断依据，用内能、熵、体积代替温度、压力、体积作为变量对体系状态进行描述。并指出汤姆生用温度、压力和体积对体系体状态进行描述是不完全的。并将熵的判断依据正确地限制在孤立体系的范围内。使一般实际问题有了进行普遍处理的可能。

即相律，在，而平衡状态就是相律所表明的自由度为零的那种状态。吉布斯对平衡的研究成果主要发表在他的三篇文章之中。1873年，他先后将前两篇发表在康涅狄格州学院的学报上，立即引起了麦克斯韦的注意。